1853年，石达开随军自武昌东下金陵。这一路上，太平军与清军之间大小作战数百起，只有石达开所部未尝一败。他就像战场上的战神，带领着太平军一路势如破竹，清军只要听到“石达开”三个字，就吓得两腿发软，纷纷避让，石达开因此被清军称为“石敢当”。石达开担任水师先导兼节制陆军，带领太平军攻克黄州等地。同年3月，石达开率部用地雷炸开金陵城门，成功占领金陵。随后，洪秀全入主金陵，在此定都并改名天京。

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太平天国定都天京之后，石达开留守天京，作为东王杨秀清的副手，处理日常军务和政务上的各种问题。同时，他还独立负责天京的城防工作，日夜巡视，确保天京的安全。此外，他还要同北王韦昌辉一起负责太平天国的外交事宜。当时太平天国内部开始奉行享乐主义，诸王在民间广选美女，又毁掉民宅来修建王府，只有石达开洁身自好，没有参与这些奢靡之事。他一心扑在工作上，努力为太平天国的稳定和发展贡献自己的力量。

1853年5月，太平天国派兵西征，目的是扩大辖地，巩固天京。西征军攻克了长江中上游各省，又占领了安庆，再转攻江西。然而，在南昌，西征军遭遇了清军的顽强抵抗，久攻不下。同年9月，石达开奉命前往安庆，节制西征军事，同时接管当地的民政事务。

石达开到了安庆后，首先干的就是加固安庆城防。他命令士兵修筑城墙，外筑土城，还设置了多座炮台，方便控制江面。这些防御工事，就像给安庆穿上了一层坚固的铠甲，让清军难以攻破。接着，他又分兵攻取皖南皖北，两面夹击。在他的指挥下，太平军在10月攻克集贤关，又接连攻克桐城、舒城。最后，石达开指示部下炸开庐州城墙，顺利占领庐州。安徽巡抚江忠源因兵败自尽。

石达开率领太平军占领了皖南皖北的大部分领土，并在这些地方建立了太平天国的省、郡、县三级地方政治社会组织。他还组织各地人民登记户口，选举基层官吏，开科举试，招揽人才。同时，他整肃军纪，恢复治安，赈济贫困，慰问疾苦，使士农工商各安其业。此外，他还制定税法，征收税赋，为太平天国的政治、军事活动提供所需物资。在石达开的治理下，安徽逐渐成为太平军稳定的后方。1854年初春，石达开回京述职，鉴于他经略安庆获取的功绩，洪秀全和杨秀清授予他“电师”的称号，称“电师左军主将翼王五千岁”。

1854年，清军将领曾国藩所率湘军与太平军屡次交锋，太平军节节败退，被迫退出岳州、武昌。此时太平军的北伐也失利，形势危急，石达开临危受命，再次出镇安庆，主持西征。

同年12月，太平军在田家镇与湘军交战，再次惨败，战局进一步恶化，沿江要地接连失守，太平军水师损伤惨重。石达开看出想要扭转战局，必须加强水师。于是，他一边在安庆设立造船厂，昼夜赶制战船，一边加紧训练水师。在训练水师的过程中，石达开亲自制定训练计划，严格要求士兵，让他们熟悉各种水战战术。

经过一番努力，太平军的水师实力大增。后来，太平军与湘军在九江发生激战，经石达开领导指挥作战，太平军在九江和湖口两次战胜湘军。在这两场战役中，石达开充分发挥了自己的军事才能，采用诱敌深入、分割包围等战术，打得湘军水师溃不成军，几乎伤亡殆尽，仅陆军尚存。湘军统帅曾国藩气得差点跳江，幸亏被部下及时救起。

1855年4月，取得九江和湖口两次大捷后，石达开率军反击，再次克复武昌，天京到武昌的长江航道重新被太平军控制，打破了曾国藩借由长江航道攻入天京的设想。后来湘军再次围困武昌，石达开率领太平军在湖北、九江、武昌等多个地方与曾国藩率领的湘军展开战斗，双方互有胜负。因为湘军的主力都在围攻武昌，石达开发现他们在江西的防守空虚，于是改变计划，在这年11月挥师江西。

石达开这一去江西，就像猛虎入羊群，短短几个月，就顺利攻占了江西七府一州五十余县，江西绝大部分区域落入太平军之手，仅剩南昌、广信、南安、饶州、赣州五府还在清朝手中。据守南昌的曾国藩无可奈何，只能令围困武昌的湘军南下增援南昌。石达开在江西的胜利，不仅扩大了太平天国的地盘，还让曾国藩尝到了失败的滋味，狠狠地打击了清军的士气。

1856年9月，石达开所处的西战场军事节节胜利，就在他率军围攻南昌之际，天京事变爆发了。太平天国领导集团发生内讧，北王韦昌辉杀死杨秀清及其家眷，并清算其党羽，枉杀太平军两万多将士，扩大了天京事变。

石达开得知消息，心急如焚，立刻放弃围攻南昌，返回天京。他一回到天京，就指责韦昌辉不该杀害如此多的将士，韦昌辉却把石达开的指责当成了对杨秀清的偏袒，对他骤起杀心。石达开见势不妙，被迫出走天京，回到自己的大本营安庆。可他留在天京的家眷却没能逃过一劫，全部惨遭杀害。